我校在新型团簇构筑方面取得又一突破

发布时间:2023-01-08

本网讯物质科学与信息技术研究院日,我校物质科学与信息技术研究院李漫波课题组与罗其全课题组以及化学化工学院徐畅课题组合作,设计并合成了一种钳形(pincer)配体稳定的金纳米团簇,该配体上的氮原子未与金配位,被作为可利用的有机位点实现了高效的动力学拆分和催化。罗其全课题组和徐畅课题组从计算化学角度对该工作进行了阐释,理论计算结果和实验结果高度匹配。相关研究成果Open Nitrogen Site-Induced Kinetic Resolution and Catalysis of a Gold Nanocluster为题,发表在Nano Lett.10.1021/acs.nanolett.2c04163),365体育娱乐平台网址物质科学与信息技术研究院2020级硕士研究生张泰松、青年教师费雯雯、以及2021级硕士研究生李娜为该论文的共同第一作者,李漫波为通讯作者,365体育娱乐平台网址物质科学与信息技术研究院为通讯单位。

该工作在金纳米团簇构筑过程中引入--pincer配体,实现了Au-pincer纳米团簇Au8(PNP)4的克级规模合成。结构显示该团簇由八个金原子和四个--pincer配体构筑而成,金原子与氮原子之间的距离为3.2-4.2Å,表明金未与氮配位,同时,在不引入手性配体的情况下,该团簇外围的pincer配体扭曲导致团簇呈现手性,这些未配位的碱性氮位点使得团簇分子能很好地与手性酸相互作用,实现了Au8(PNP)4的两个对映异构体的高效动力学拆分。此外,该开放性的氮位点能有效活化弱酸性的硝基甲烷分子,同时金核能有效活α,β-饱和醛酮化合物,使得Au8(PNP)4在迈克尔加成反应中表现出比之前报道的催化剂高得多的催化效率。这项工作为开发新型团簇以及团簇的实际应用提供了新的思路。


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